人工光合作用催化劑  

2019-10-23 13:42    審核人：  

  

 

 

 

 

能源危機(jī)與環(huán)境污染是人類可持續(xù)發(fā)展面臨的主要挑戰(zhàn)，開發(fā)可替代化石的新型可持續(xù)清潔能源已引起各國政府的廣泛關(guān)注。氫能被認(rèn)為是替代化石能源的最佳選擇。在催化劑作用下，利用太陽能或由太陽能電池轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的電能將水分解為氫氣和氧氣，或?qū)⒍趸歼€原為有用燃料和化工原料，是人類解決能源危機(jī)與環(huán)境污染，實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的理想選擇。其中，高效廉價光電催化分解水與二氧化碳還原催化劑的開發(fā)是實現(xiàn)上述目標(biāo)的關(guān)鍵。

 

本方向?qū)@高效廉價人工光合作用催化劑的開發(fā)開展研究。包括分子基均相催化劑、以及非均相的納米催化劑、石墨炔及改性石墨炔、MOF負(fù)載的催化劑與單原子催化劑等的設(shè)計合成與可控制備。探索催化劑結(jié)構(gòu)、組成及光電催化水分解及二氧化碳還原的催化活性，結(jié)合量化計算等對其催化反應(yīng)活性位和催化機(jī)理進(jìn)行深入研究，開發(fā)高效光電催化水分解及二氧化碳還原催化劑。

 

在分子基均相催化劑研究方面，研究發(fā)現(xiàn)雙核金屬配合物光、電催化二氧化碳還原的催化活性遠(yuǎn)高于相應(yīng)的單核金屬配合物，并由此提出了雙核金屬協(xié)同催化的概念。通過對催化劑的結(jié)構(gòu)、催化活性、催化反應(yīng)過渡態(tài)的研究，結(jié)合量化計算，深入了解分子基均相催化劑的催化反應(yīng)過程與催化反應(yīng)機(jī)理，研究催化劑的分子結(jié)構(gòu)與其催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系。通過結(jié)構(gòu)設(shè)計與優(yōu)化，提高分子基均相催化劑光電催化水分解及二氧化碳還原的催化活性，為高效光電催化水分解及二氧化碳還原催化劑的開發(fā)提供理論指導(dǎo)。

 

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圖1：大環(huán)鎳分子催化劑電催化分解水的催化反應(yīng)過程與不同過渡態(tài)活化能

 

 

 

圖2：雙核鈷（左）及雙核鎳（右）分子催化劑協(xié)同光、電催化二氧化碳還原

 

在非均相催化劑研究方面，研究了催化劑的形貌和組成對催化活性的影響，通過形貌和成分調(diào)控、構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)、以及負(fù)載和摻雜等方法，提高催化劑的催化反應(yīng)活性，結(jié)合量化計算和分子基均相催化劑的催化反應(yīng)機(jī)理，推測非均相催化劑的反應(yīng)活性位與反應(yīng)動力學(xué)，深入了解非均相催化劑的結(jié)構(gòu)和催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系。

 

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圖3：（左）石墨炔負(fù)載的單原子Pt催化劑電催化制氫催化活性與商業(yè)Pt/C催化活性的比較;（右）通過構(gòu)筑石墨炔-石墨相氮化碳異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，提高了石墨相氮化碳的光生空穴傳輸速度和光電催化分解水制氫的效率。

 

代表性論文：

 

Coord. Chem. Rev., 2019, 378, 237;Coord. Chem. Rev., 2018, 377, 225;Coord. Chem. Rev., 2016, 313, 94;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904578;Angew. Chem. Int. Ed., 2019,10.1002/anie.201904537;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 16067；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9382;Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 738;Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14295;Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 13042;J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 5359;Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, 8148;Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1702992;Adv. Sci., 2018, 1800949;Green Chem., 2018, 20, 798;Chem. Sci., 2018,9, 1375;ACS Catal.,2018, 8, 11815;ACS Catal., 2018, 8, 8659;ACS Catal., 2018, 8, 7612;ACS Catal., 2016, 6, 5062.

 

 

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